脉冲宽度仅为亚飞秒至阿秒量级的高亮度超快X射线，可以在原子核外电子运动的自然时间尺度研究其变化过程，将是人们深化对原子、分子和凝聚态等物质体系中微观电子结构及其动力学过程认识水平的重要工具。相对论强度（功率密度>1018W/cm2）激光与固体密度等离子体相互作用的高次谐波过程是产生从紫外到X射线的高亮度相干超快辐射的一条重要途径，其辐射机制主要有相对论振荡镜和相干同步辐射，前者可以理解为光场被以光速振荡的等离子体镜反射而产生的相位调制，而后者依赖于纳米尺寸高密度电子片产生的相干辐射，后者产生的辐射功率谱比前者更平坦，即强度更高。在多周期激光脉冲作用下，这样的电子片每个周期产生一次，意味着相干同步辐射的高次谐波也每个周期产生一次，因此在时域上将会接收到一连串的高次谐波辐射，滤掉基频和低频光后，将得到一连串的阿秒脉冲。然而对于超快探测应用来说，通常只需要一个阿秒脉冲。
如何从激光等离子体高次谐波过程中产生和获得单个阿秒脉冲还是一个难题。研究人员提出了各种方法，其中有两个主要的思路：(1) 将高次谐波产生过程控制在一个激光周期之内。最简单的方法就是将激光脉冲减短到一个周期左右（Zi-Yu Chen et al., Nat. Commun., 7, 12515 (2016)），这对于光强不高的气体高次谐波来说已经可以办到了，但这么短的单周期脉冲还要同时达到相对论强度就比较困难了；另外的办法是利用高次谐波过程对激光偏振的高度依赖性，通过调制激光脉冲的偏振态，使得多周期激光中只有一个周期的偏振态才满足谐波辐射条件，我们在之前的工作中也提出了一个基于这个原理的理论方案（Zi-Yu Chen et al., Optics Express 26, 4572 (2018)）；(2) 调制激光的波前，使得每个辐射时刻产生的高次谐波在远场的传播方向都不同，可以将时域上产生的一串阿秒脉冲在空间上进行角度分离，类似于条纹相机的原理（阿秒条纹相机已经广泛应用于气体高次谐波阿秒脉冲的测量和表征）。这样的旋转激光波前可以通过 (a) 聚焦角度啁啾脉冲或者 (b) 超快幅度调制的方法得到，所谓的阿秒灯塔（attosecond lighthouse）技术采用了前者，而非共线光学门技术采用了后者的路线。为保证角分离足够大，能将不同脉冲在远场完全分开，波前旋转速度须满足一定要求，这限制了激光脉宽不能太长，一般为小于10fs左右。
以上两种思路都是通过调制激光实现。我们在最新的数值模拟研究中发现，可以不对激光做任何调制，而通过控制预等离子体的密度梯度标长，同样可以实现多周期激光脉冲驱动产生单个阿秒脉冲。预等离子体标长是一个重要参量，可以强烈地影响激光等离子体高次谐波产生过程。对于强相对论激光，以往研究发现存在一个最佳的标长，约为激光波长的15%左右。而在我们的工作中使用了一个相对较长的标长，约为激光波长的50%左右，我们发现虽然高次谐波辐射效率有所下降，但是由于此时存在较长的预等离子体，可以有效地激发等离子体波，并且耦合激光能量，造成表面等离子体被迅速加热。在这个过程中，前期温度不高时，等离子体可以被压缩到比较高的密度；后期温度较高时，等离子体的可压缩性降低，反射镜面结构也被破坏；而在中间的某个时刻，等离子体镜可以同时满足高密度和小尺度的条件，从而产生高效率的相干辐射，特别是在高频段，辐射效率明显高于其它时刻，这样在滤波之后，在脉宽30fs的非调制激光驱动下，也可以得到单个阿秒脉冲。我们的模拟结果显示，高强度单个阿秒脉冲的频率覆盖范围可达软X射线水窗波段（280-530 eV），这对于许多材料，特别是生物样品材料的超快谱学和成像研究具有重要价值。此外，将入射激光变成圆偏振，还可以用同样的方法产生单个椭圆偏振的阿秒软X射线脉冲，从而实现阿秒软X射线的偏振调控。
本研究成果已在线发表在美国光学学会（OSA）的《光学快报》(Optics Letters) 期刊上 [Zi-Yu Chen, “Isolated attosecond pulse in the water window from many-cycle laser driven plasma mirrors without pulse engineering”, Optics Letters, 43, 2114 (2018)]. 该工作受到国家自然科学基金和中物院院长基金资助。